温控相转变方法合成孔径精准可控的分子筛型纳米炭片
气体的混合是热力学自发过程。作为其可逆过程,气体分离需要外界做功,消耗能量。因此,如何降低能耗,实现高效的气体分离是当前分离领域的研究热点。物理吸附法是通过吸附质与吸附剂之间的弱作用实现,具有低耗能、绿色环保的特点,是工业界广泛应用的一种气体分离手段,其核心是高效吸附剂的开发。炭质吸附剂因其化学性质稳定、耐水汽、孔隙结构发达等特点,被广泛应用于气体吸附分离。多孔炭微孔尺寸是其作为吸附剂时最先考虑的因素,但由于缺少有效的合成方法,微孔孔径均一的多孔炭还未被报道。对于常规的粒径在微米级以上的有机物,因其结构单元尺寸大,热解过程中存在传质和传热不均匀的问题,生成的多孔炭中sp3炭含量较高,炭微晶之间的交联作用增强,形成无序的湍流状乱堆结构,导致微孔尺寸难以调控。此外,常见的多孔炭吸附剂的共同点是骨架结构单元尺寸大、孔壁厚,导致气体分子在孔内扩散路径长,动态分离条件下吸附剂内部微孔利用率低。因此,静态平衡吸附量仅可作为一个参考指标,动态流条件下通常远低于该性能值。
近日,大连理工大学精细化工国家重点实验室和化工学院陆安慧教授团队报道了基于温控相转变方法合成孔径精准可控的分子筛型纳米炭片,炭片厚度在30 - 65 nm内精确可控,微孔孔径在0.53 - 0.58 nm范围内精确可调,实现了吸附剂在低压(<0.1 bar)下对吸附质分子的大量、快速吸附。在298 K、1 bar条件下,样品对CO2、C2H6、C3H8的吸附量可分别高达5.2、5.3、5.1 mmol g-1;CO2/CH4、C2H6/CH4、C3H8/CH4(10/90 v/v)混合气的选择性分别为7、71、386。动态穿透实验表明超微孔纳米炭片可实现混合气的完全分离,动态吸附量与静态测试值基本相同,进一步证实该多孔炭材料吸附量大、选择性好、再生容易、耐水汽性能好的优点。
该研究不仅开发了一类微孔孔径均一的炭质吸附剂,而且提供了一种基于温控相转变方法合成各向异性纳米材料的方法。相关研究成果最近以“ Thermoregulated Phase Transition Synthesis of Two-Dimensional Carbon Nanoplates Rich in sp2 Carbon and Unimodal Ultramicropores for Kinetic Gas Separations”为题,作为VIP文章发表在Angewandte Chemie. DOI: 10.1002/anie.201712913。