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Cu和Mg协同取代抑制钠离子电池正极材料P2-Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂的P2-O2相变

摘要：         

      钠离子电池（SIBs）的研究对开发新能源和新储能方式具有重要意义，探索高性能、低成本的正极材料是钠离子电池研究的关键之一。P2型层状氧化物Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂由于具有较高的容量和工作电压而受到广泛关注，但在高电压下发生的P2-O2不可逆相变会导致体积急剧变化，容量迅速衰减。针对这个问题，我们采用Cu和Mg协同取代的策略，通过固相反应法合成了P2-Na_0.67Ni_0.18Cu_0.10Mg_0.05Mn_0.67O₂（NCMM-10-05）正极材料。结果表明，Cu和Mg的掺入有效抑制了P2-O2相变，转而形成可逆程度更高的OP4相，改善了材料结构的可逆稳定性，电化学性能得到提升：在2-4.35 V(vs. Na⁺/Na)电压窗口内初始放电容量为113 mA h g^-1，在8 C（1 C=100 mA g^-1）倍率下仍有64.1 mA h g^-1的可逆容量，1 C电流密度下循环200圈后容量保持率可以达到88.9%。我们的工作探讨了Cu和Mg协同取代对P2型层状氧化物结构与电化学性能的影响，并通过原位XRD与DFT理论计算进一步探究Cu、Mg元素在结构演变中的具体构效关系，为合理设计具备Na⁺快速传输能力和高稳定性的钠离子电池正极材料提供参考。